Nach der Ausbildung zum Verlagskaufmann wird Theodor Wolff als Neunzehnjähriger Mitarbeiter des „Berliner Tageblatts“ und ist zwischen 1906 und 1933 dessen Chefredakteur. 1918 gründet er mit anderen die Deutsche Demokratische Partei, tritt aber 1926 aus Protest gegen die fehlende Abgrenzung des Liberalismus zur politischen Rechten aus. Weil er sich im Ersten Weltkrieg gegen deutsche Annexionen eingesetzt hat, wird er den Deutschnationalen zunehmend verhasst. Wolff setzt sich für die Aussöhnung mit Frankreich ein und gehört zu den außenpolitischen Beratern von Gustav Stresemann und Heinrich Brüning. Im März 1933 emigriert er über Österreich in die Schweiz, ein Jahr später nach Südfrankreich. Regelmäßig arbeitet er an wichtigen Exil-Zeitschriften mit. Im Herbst 1941 erhält er ein Visum zur Einreise in die USA, das aber verfällt. Im Mai 1943 wird Theodor Wolff von den italienischen Besatzungsbehörden an die Nationalsozialisten ausgeliefert, in das Konzentrationslager Sachsenhausen eingewiesen und später in das Berliner Polizeigefängnis überführt. Theodor Wolff stirbt nach einer Operation am 23. September 1943 im Jüdischen Krankenhaus Berlin.